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华南理工张珉JACS: 单原子铱催化实现氮杂芳烃与1,2-二羰基化合物还原偶联构建γ-氨基酸、酯和酮

邃瞳科学云  · 公众号  ·  · 2024-11-12 10:37
    

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第一作者:贾欢欢 通讯作者:张珉 通讯单位:华南理工大学 论文DOI: 10.1021/jacs.4c09827 全文速览 尽管氮杂环γ-氨基酸/酯/酮的直接和多样化合成具有重要意义,但其面临的挑战却阻碍了对其应用的探索。该研究发展了一种新颖的硼掺杂氧化锆负载硅限域的铱单原子催化剂(Ir-SAs@B-ZrO 2 /SiO 2 ),成功实现了N-杂芳烃与1,2-二羰基化合物的高效还原偶联。该催化剂利用铱单原子与硼掺杂形成的酸性位点之间的协同效应,选择性还原更加惰性的N-杂芳烃,生成关键烯胺中间体,经与1,2-二羰基化合物之间的缩合偶联、催化转移氢化实现γ-氨基酸、酯类和酮类衍生物的选择性与多样性合成。这一成果为N-杂芳烃化合物的绿色高值化转化提供了新的技术途径。 背景介绍 γ-氨基酸及其衍生物在有机合成、生物医药及材料科学等领域都具有重要应用价值。特别是六元 ………………………………

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