林欣蓉副教授 Angew：利用丁腈迁移梯实现用于锂金属电池的高电压单离子共价有机框架电解质

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　　固态电解质的电化学稳定性窗口差、离子电导率低，阻碍了安全、高电压和高能量锂金属电池的开发。在此，我们利用腈基团独特的电子效应，设计了一种 新型叠氮化物基单离子共价有机框架（CN-iCOF）结构 ，该结构在锂金属电池中具有 有效的 Li + 传输和高电压稳定性 。密度泛函理论（DFT）计算和分子动力学（MD）显示， 吸电子的腈基 不仅产生了 超低 的HOMO能量轨道，而且还通过电荷析出增强了 Li + 的解离 ，从而使tLi + 高达0.93，并同时具有高达5.6 V（相对于 Li + /Li）的显著氧化稳定性。此外，利用Strecker反应进行的氰化将可逆的 亚胺连接 转化为稳定的含sp3碳的氮杂环阴离子，从而促进了沿着一维阴离子通道的传输 " 阶梯  "的扭曲排列，在不使用任何添加剂的情况下，离子电导率在环境温度下可达到1.33 × 10 -5  S cm -1 。因此，CN-iCOF可用于固 ………………………………