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深圳大学JACS:尿素合成,新进展!

纳米人  · 公众号  ·  · 2025-02-11 09:16
    

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‍ ‍ Cu催化CO 2 和NO 3 - 电化学反应耦合是可持续制备尿素的一种可持续发展策略,同时有助于废水脱氮。但是, CO 2 和 NO 3 - 在Cu催化剂表面的随机吸附现象限制了关键C中间体和N中间体之间相互作用,因此阻碍了高效率的C-N偶联。 有鉴于此, 深圳大学骆静利教授( 加拿大国家工程院院士) 、符显珠教授等 使用氧化物衍生得到的含有晶格氧的Cu纳米片催化剂(O L -Cu)电催化还原合成尿素。 本文要点 1) O L -Cu催化剂 晶格氧能够调控电子分布,因此活化相邻Cu原子,产生缺电子Cu δ+ 位点。这种Cu δ+ 位点能够增强CO 2 吸附,在相邻Cu δ+ 位点进行NO 3 - 吸附 。这种机理减少C-N偶联反应所需步骤,在过电势为-0.7 V vs. RHE, 尿素的产量达到298.67 mmol h -1  g -1 ,在相对较高的电流密度(~95 mA cm -2 )保持31.71 %的法拉第效率。 2) 原位光谱表征 验证了生成Cu δ+ ………………………………

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