【催化】韩布兴院士/吴海虹教授/康欣晨研究员JACS：通过控制单组分铜催化剂配位数来改变CO2电还原反应路径

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在电化学二氧化碳还原反应(C O 2 RR)中，Cu具有生成各种含碳产物的独特性。C H 4 和 C 2+ 产物的形成分别源于*CO中间体的质子化和二聚化。同时发生的质子化和二聚化导致对所需产物的选择性较低。调节催化剂表面的*CO结合能力是在C H 4 和 C 2+ 之间交替生成产物的有效策略。之前的报道提出了各种设计或改性铜催化剂的方法，以调节*CO中间体的结合能，从而控制C H 4 和 C 2+ 的选择性。尽管许多铜基催化剂已被证明可有效调节C H 4 / C 2+ 的比例，但由于这些催化剂大多具有混合价态、多种金属成分以及不同的载体或表面物种，使得真正活性中心的确定变得复杂。因此，合成单组分铜来控制C H 4 / C 2+ 选择性对于建立结构–选择性关系至关重要。 金属配位数是从几何角度理解活性位点的描述符。它可以统一不同的表面结构，从而准确描述面和缺陷与吸附原 ………………………………