厦大范凤茹&武大魏振威&北师大朱重钦JACS: 微液滴实现无催化剂常温常压固氮

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▲共同第一作者：王彦杰、罗槿、方业广 共同通讯作者：范凤茹、魏振威、朱重钦 通讯单位：厦门大学 & 武汉大学 & 北京师范大学 论文DOI：10.1021/jacs.4c15514 （点击文末「阅读原文」，直达链接）     全文速览 本文利用超声雾化技术，在常温常压下通过微液滴实现了无催化剂氮气固定。空气和水作为反应物，生成还原产物 NH 4 + 以及氧化产物 NO 2 – 和 NO 3 – ，总固氮量达 6.99 µmol/h ，同时副产物为 H 2 O 2 （ 4.29 µmol/h ）。通过电子顺磁共振（ EPR ）波谱技术，捕捉到反应过程中生成的活性自由基物种（ •H, •OH, O 2 - • ， 1 O 2 , NO 自由基），并结合原位质谱与同位素标记实验（ 15 N 2 和 D 2 O ），鉴定出一系列含氮中间体（ HN=NOH + • , H 2 N-N(OH) 2 + •, HNO + , NH 2 OH + • ）。结合理论计算，提出了一个自由基介导的氮气歧化反应机制。此外，通过模拟 ………………………………