王双印/陈晨/陈大伟团队Nat Commun: 分子催化剂上的配体工程促进电催化尿素合成

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第一作者：李邗，徐雷涛，博烁文，王玉洁 通讯作者：王双印，陈晨，陈大伟 通讯单位：湖南大学 论文DOI：10.1038/s41467-024-52832-2 全文速览 采用酞菁铜(CuPc)作为尿素合成的模型催化剂，其活性构型准确、可调。结合实验和理论研究发现，氨基取代的酞菁铜(CuPc-Amino)可以优化电子结构，增强分子内Cu-N的配位，有效抑制了电化学诱导的脱金属，这是其具有优异活性和稳定性的原因。相比于CuPc(10次循环尿素收率最高39.9±1.9 mmol h -1 g -1 ，下降率67.4%)，氨基取代酞菁铜的尿素收率高达103.1±5.3 mmol h -1 g -1 ，且具有良好的催化稳定性。通过同位素标记电化学光谱测量揭示了反应机理并验证了C-N耦合过程。本研究为尿素合成分子电催化剂的合理设计提供了一种独特的方案。 背景介绍 尿素是能源、农业、医药和精细化工合成领域的重要化学品。目前，工业上尿 ………………………………