Angew：Cu-菱沸石催化甲烷直接氧化制甲醇的活性位点性质

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多孔材料群-2： 813094255  具有不同 Si/Al 比例和不同 Cu 担载量的 Cu 修饰的菱沸石分子筛受到 CH 4 催化氧化的广泛研究，人们发现 Si/Al 比例和 Cu 担载量导致催化活性不同，是由于形成活性中心位点具有区别。 有鉴于此， 苏黎世 理工大学 Jeroen A. van Bokhoven 、瑞士保罗谢勒研究所 Vitaly L. Sushkevich 等 通过塞流反应器试验、原位 FTIR 、 XAS 表征说明 Cu 担载量降低，导致反应活性和氧化还原朝向更高的温度区间，而且能够增加 CH 3 OH 的选择性，提高 Cu 的利用效率。 本文要点 要点1.  原位 ESR 、 Raman 、 UV-Vis 、 PL 光谱等表征说明催化活性变化的趋势与单个 Cu 原子的活性位点有关，结构为 Cu 2+ 和 [CuOH] + ，在比较低的 Si/Al 比例和较低的 Cu 担载量。 要点2.  在比较高的 Si/Al 比例或者更高的 Cu 担载量，能够形成两种 [Cu 2 (μ-O)] 2+ 位点，导致趋势朝着相反的方向 ………………………………