Nat. Commun.：Pt d轨道自旋占据态调节促进低Pt催化剂ORR活性

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电催化讨论群-1： 529627044  弄明白 Pt 位点对于活化 O-O 化学键以及 Pt 位点受到 OH* 位点阻碍作用是理解低 Pt 催化剂 ORR 本征活性和稳定性的关键。 有鉴于此， 郑州大学张佳楠教授等 在单原子 Fe-N-C 载体修饰 PtFe 合金纳米晶构筑 PtFe@Fe SAS -N-C 催化剂，并且构筑了铁磁平台用于研究调节 Pt 的 d 轨道自旋占据态对于 ORR 催化反应的作用。 本文要点 要点1.  在 0.9 V ， PtFe@Fe SAS -N-C 催化剂达到 0.75 A mg Pt -1 的质量活性，燃料电池的功率密度达到 1240 mW cm -2 ，这个性能超过市售 Pt/C 催化剂，而且在 220 h 工作之后的质量活性仍保持 97 % ，在 0.6 V 的电流得到保持，电流没有明显降低。 要点2.  原位光谱表征结果说明活性位点和反应中间体之间的轨道相互作用， Pt dz 2 轨道占据态能够通过自旋电荷调控，形成 t 2g 6 e g 3 电子结构，从而能够突破 OH* 对位点的阻碍作 ………………………………