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天津工业大学仲崇立团队Angew:采用Irving-Williams序列指导构建单原子位点(SASs)催化剂

CBG资讯  · 公众号  ·  · 2024-06-12 07:15
    

主要观点总结

该论文介绍了基于Irving-Williams序列设计的单原子位点催化剂的研究工作。该催化剂具有高稳定性和快速电荷转移效率,在水/二甲基甲酰胺/三乙醇胺混合物中的光催化CO2还原反应和CH3CHO氧化反应中表现出优异性能。作者李健、黄宏亮和仲崇立等详细介绍了该催化剂的合成、表征及性能测试结果,并总结了研究展望。

关键观点总结

关键观点1: 研究背景

单原子位点催化剂在光催化领域具有广泛应用前景,该工作利用Irving-Williams序列设计单原子位点催化剂,为提高光催化性能提供了新的思路。

关键观点2: 研究方法

该研究通过共价邻菲罗啉框架(CPFs)材料锚定d5到d10的SASs,利用Irving-Williams序列准确预测了3d过渡金属原子与菲咯啉单元之间的键合作用,从而设计出具有高稳定性和快速电荷转移效率的Cu-SASs/CPFs材料。

关键观点3: 实验结果

通过一系列实验表征和理论计算验证,Irving-Williams序列准确预测了上述单原子位点催化剂的稳定性和电荷转移效率。光催化性能测试结果表明,与其他metal-SASs/CPFs催化剂相比,Cu-SASs/CPFs展现出更优异的光还原CO2到CO和光氧化CH3CHO到CH3COOH的活性。

关键观点4: 研究意义

该研究为单原子位点催化剂的设计提供了新思路,并展示了其在光催化领域的应用潜力。此外,该研究还为其他类似体系的研究提供了有益的参考和启示。


文章预览

论文信息 第一作者:李健 通讯作者:黄宏亮、仲崇立 通讯单位:天津工业大学省部共建分离膜与膜过程国家重点实验室,化学工程与技术学院 论文DOI: 10.1002/anie.202407975 全文速览 自然界中存在的SASs催化剂,如蛋白质中的Fe-SASs、叶绿素中的Mg-SASs和氮酶中的Mo-SASs,具有良好的配位环境、最大的原子利用效率、超高的活性和选择性。受自然界中酶催化的特点,该课题前期开发了“自适应”催化剂,实现了活性位点随反应进程变化的催化过程( Nat. Catal. ,  2021 ,  4 , 719)。本工作在此研究基础上,合成了一种共价邻菲罗啉框架(CPFs)材料,用于锚定d 5 到d 10 的SASs( Mn 2+ 、Fe 3+ 、Co 2+ 、Ni 2+ 、Cu 2+ 和Zn 2+ ),如图1所示。通过Irving-Williams序列,研究团队准确预测了3d过渡金属原子与菲咯啉单元之间的键合作用,从而设计出具有高稳定性和快速电荷转移 ………………………………

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