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JACS | 北理工陶军教授团队在自旋交叉金属有机笼研究中取得重要进展

化学加  · 公众号  · 化学  · 2024-08-13 11:40
    

主要观点总结

北京理工大学化学与化工学院陶军教授团队在自旋交叉金属有机笼方面取得重要进展,相关研究成果在国际知名期刊《美国化学会志》上发表。研究利用有机配体内的双质子互斥效应,成功合成出空气稳定且具有明显pH磁响应性质的FeⅢ SCO-MOCs。

关键观点总结

关键观点1: 研究背景及重要性

自旋交叉金属有机笼在分子识别、化学传感、功能客体以及药物分子输送等领域具有巨大的应用潜力。开发具有外部刺激响应功能的新型分子笼是当前研究的热点和难点。该研究的进展为解决SCO-MOCs的空气敏感性和pH磁响应性质的问题提供了新的方向。

关键观点2: 研究的主要成果

研究团队成功合成出首例空气稳定且具有明显pH磁响应性质的FeⅢ SCO-MOCs。该八核FeⅢ在室温以上表现出SCO性质,通过pH控制活性质子的数目,可以实现高-低自旋态的可逆切换。

关键观点3: 实现方法

通过加入碱去质子化过程中,嘧啶上NH质子被移除,分子由低自旋态变为高自旋态,再次引入酸后,分子重新恢复为低自旋态,实现了质子可逆诱导MOCs的自旋态转变。

关键观点4: 理论计算验证

完全活性空间自洽场(CASSCF)第一性原理计算表明MOCs在去质子化前后配体场的微妙变化诱发了MOCs自旋态的转换。

关键观点5: 研究的意义和影响

该研究为磁共振成像技术的优化与靶向药物递送系统的精准设计开辟了新的道路。该成果得到了国家自然科学基金的资助,并在学术界得到了广泛认可。


文章预览

导读 近日, 北京理工大学化学与化工学院陶军教授团队 在自旋交叉金属有机笼方面取得重要进展。相关研究成果以“Proton-Induced Reversible Spin-State Switching in Octanuclear FeIII Spin-Crossover Metal–Organic Cages”为题目,在国际知名期刊《美国化学会志》(Journal of the American Chemical Society)上发表(DOI: 10.1021/jacs.4c07469)。北京理工大学化学与化工学院博士研究生刘志坤为该文章的第一作者,化学与化工学院陶军教授、姚子硕特别研究员和余蒙特别研究员为文章共同通讯作者。 金属有机笼(metal-organic cages, MOCs)以其独特的主客体特性在分子识别、化学传感、功能客体以及药物分子输送等领域展示了巨大的应用潜力。开发具有外部刺激响应功能的新型分子笼是当前该领域研究的热点以及难点。以生命体为例,其复杂的生物过程往往伴随组织pH值的微妙变化,设计具有 ………………………………

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