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第一作者： Xiang
Yu 通讯作者： Matteo
Monai (Utrecht University, Email: m.monai@uu.nl) Bert M. Weckhuysen (Utrecht University, Email: b.m.weckhuysen@uu.nl) 摘要： 在许多高温催化过程中， Pd 活性中心在尺寸和空间分布上的演化导致了不可逆失活。本研究证明了使用缺陷氧化铝 (Al 2 O 3-x ) 作为催化剂载体来锚定 Pd 原子可以抑制催化甲烷氧化中 Pd 团簇的生长。 Operando 光谱和密度泛函理论 (DFT) 计算的结合提供了对 Pd 物种演化的见解，并揭示了 Pd 单原子，团簇和纳米颗粒 (NPs) 上不同的催化甲烷氧化机制。在这些 Pd 物种中，由于 Pd 簇活性中心分散性高、 Pd 2+ 氧化态含量高以及不易被碳酸盐、碳酸氢盐和水失活等优点，被认为是甲烷氧化中最有利的参与者。由于与载体的更强的相互作用， Pd/Al 2 O 3-x 催化剂在交替还原和氧化条件下的催化过程中相对于 Pd/Al 2 O 3 对照催化剂显示出
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