主要观点总结
本文介绍了通过构建Li 4.4 Si修饰的纳米硅（nSi）负极，实现了基于电解质膜体系下硫化物全固态电池的性能提升的研究。文章阐述了Li 4.4 Si在nSi负极中的作用机制，包括其对电池循环稳定性、容量保持率以及电池安全性的提升。同时，文章还介绍了s-Li 4.4 Si-nSi负极体系电化学及安全性的提升以及研究结论。
关键观点总结
关键观点1: 要点一：基于LPSC电解质膜的硅基硫化物全固态电池构筑
利用SEBS作为粘结剂，二甲苯作为溶剂，通过湿法涂覆的方法制备硫化物电解质膜。选用微米硅(μSi)和nSi原料作为负极活性材料，采用湿法浆料涂覆的方式制备硅基负极极片。利用LiIn合金作为对电极，装配半电池，测试得到nSi和μSi负极的比容量和首圈库伦效率。由于纳米硅粉体比表面积远大于微米硅负极，较强的界面副反应导致电池首效降低。利用制备好的硫化物电解质膜，基于NCM811正极极片和硅负极极片，装配硫化物全固态电池。nSi体系在0.5C下经过100圈循环后未观察到软短路的现象，这主要是由于减小颗粒尺寸后，nSi有效改善了硅材料的体积膨胀效应。
关键观点2: 要点二：Li 4.4 Si修饰nSi负极
采用熔融法制备Li 4.4 Si粉末，与金属锂相比，富锂合金材料降低了锂的活性。将制备的Li 4.4 Si粉末混入负极体系中，在Li 4.4 Si-nSi/LPSC/LiIn半电池中进行电化学性能分析。结果表明加入Li 4.4 Si后nSi负极的锂化程度增加。进一步调整Li 4.4 Si掺入方式，分别采用复合负极球磨前混入Li 4.4 Si和复合负极球磨后混入Li 4.4 Si的方式制备Li 4.4 Si-nSi负极，电池循环稳定性和倍率性能测试结果表明，通过在复合负极球磨后混入Li 4.4 Si的方式装配的电池展现出最佳性能。
关键观点3: 要点三：s-Li 4.4 Si-nSi负极体系电化学及安全性提升
由于湿法涂覆正极极片在高负载下性能需进一步提升，采用干法电极技术制备正极干法极片。当NCM811负载为28.32 mg cm -2 时，在0.48 mA cm -2 的电流密度下，面容量达到5.22 mAh cm -2 ，电池级能量密度达到303.9 Wh kg -1 。进一步提升负载时，电池在循环后仍能保持较好的结构稳定性。同时，Li 4.4 Si自身具有较强的反应活性，制备成极片后，Li 4.4 Si粉末在粘结剂的作用下被nSi和LPSC充分包裹，反应强度明显减弱。此外，复合负极在常规空气中暴露，不存在燃烧起火风险，展现出较高的安全性。
关键观点4: 要点四：结论
在这项研究中，研究者通过Li 4.4 Si修饰nSi负极提高了基于LPSC膜（~50μm）的硫化物全固态电池的性能。nSi因其较小的体积效应避免了LPSC电解质膜发生软短路的优势。引入的Li 4.4 Si为硫化物全固态电池提供额外的Li + ，同时得益于锂硅合金低杨氏模量的特点以及在提供Li + 过程中体积收缩产生的额外空间，稳定了nSi负极结构。基于NCM811正极和Li 4.4 Si-nSi负极的硫化物全固态电池在循环过程中展现出较高的性能和安全性能。
文章预览
科学材料站 文 章 信 息 双功能Li 4.4 Si合金修饰纳米硅负极助力高性能极片状硫化物全固态电池 第一作者：景圣皓 通讯作者：刘芳洋* 单位：中南大学、湖南恩捷前沿新材料科技有限公司等 科学材料站 研 究 背 景 硫化物电解质因其超高的离子电导率和优异的机械性能而成为全固态电池中最有前景的电解质材料之一。在提高硫化物全固态电池能量密度的策略上，高镍层状正极材料被认为是正极材料的主流选择，筛选合适的负极材料，并实现在硫化物电解质膜体系中的应用，在提高硫化物全固态电池能量密度和安全性方面起着关键作用。传统石墨负极的容量开发以达到瓶颈，由于石墨材料一维传输通道，电极中需要大量的硫化物电解质构建离子传输通路，在匹配高负载正极时，电极过厚，离子传输动力学受到限制。金属锂负极与硫化物电解质间的界
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