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新加坡国立大学刘斌、林志群/南京大学邹志刚、姚颖方最新JACS:MoSx/Fe₂O₃界面光还原CO₂制乙烯

高分子科学前沿  · 公众号  · 化学  · 2024-10-05 07:50

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利用太阳能将CO 2 还原为C 2+ 产物是实现碳中和一条颇有吸引力的途径,但是由于缓慢的电子转移以及复杂的C-C偶联,如何在非Cu催化剂的界面利用CO 2 和H 2 O高选择的生成乙烯仍然具有非常大的挑战。 新加坡国立大学 刘斌 、 林志群 /南京大学 邹志刚 、 姚颖方 等合作者 在富含硫缺陷的MoS x /Fe 2 O 3 纳米片光催化剂内,通过构造界面缺陷实现串联的仿生Mo-Fe催化活性位点,进行不对称C-C偶联实现高效的光催化CO 2 还原制备乙烯,且无需Cu、贵金属、和牺牲试剂。 本文亮点: (1)界面S缺陷可以导致相邻不饱和配位S原子形成Fe-S化学键,而且可以作为准连续的中间能级,构建快速的Z型电子转移通道。这种S缺陷还能够引起强烈的界面耦合相互作用,生成类似固氮酶的Mo-Fe双位点结构。 (2)该仿生的Mo-Fe活性位点可以通过d-p杂化抑制相邻的*CO和*COH之间的静 ………………………………

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