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东南大学韩剑宇/张袁健/刘松琴Angew:MOF孔道限域Au纳米棒揭示光催化CO2还原质子化步骤的关键作用

研之成理  · 公众号  · 科研  · 2025-03-06 09:29
    

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▲共同第一作者:黄天一,  韩剑宇 共同通讯作者:韩剑宇, 张袁健, 刘松琴 通讯单位:东南大学 论文DOI:10.1002/anie.202500269 (点击文末「阅读原文」,直达链接)     全文速览 本文通过在卟啉基金属有机框架( MOF )中限域生长金纳米棒( AuNRs ),显著提升了光催化 CO 2 还原中 CH 4 的选择性和产率,同时实现了原位拉曼光谱对表面中间体的实时追踪。结合原位拉曼光谱与 H/D 同位素动力学实验,研究揭示了连续质子化步骤在 CO 2 还原中的关键作用,并通过密度泛函理论( DFT )计算进一步证实了 AuNRs 在降低质子化能垒中的贡献。     背景介绍 随着全球对可持续能源解决方案需求的不断增长,利用太阳能将二氧化碳( CO 2 )转化为燃料和化学品已成为研究的热点。然而,光催化 CO 2 还原中的质子化步骤的关键作用,仍未得到充分揭示。质子化步骤 ………………………………

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