Nature: 电催化C(sp3)→C(sp3)断裂和氧化反应之间的相互作用

主要观点总结

本文介绍了关于C(sp 3 )-C(sp 3 )和C(sp 3 )-H键选择性电催化活化的研究。研究团队使用电化学质谱法（EC-MS）对烷基片段在Pt上的转化进行了实验，并提供了对脱氢、C-C断裂和氧化之间复杂相互作用的见解。该研究对于高效储能和工业反应电气化的催化剂设计具有新的设计思路，并将为电驱动化学品合成、塑料可持续升级和开发使用高能量液体燃料的燃料电池提供关键信息。

关键观点总结

关键观点1: 科学背景

文章介绍了实现C(sp 3 )-C(sp 3 )和C(sp 3 )-H键选择性电催化活化的重要性，这是实现电驱动化学品合成、塑料可持续升级和开发使用高能量液体燃料的燃料电池的关键。

关键观点2: 科学贡献

研究团队使用EC-MS进行实验研究，通过电位操纵和材料工程调整各个反应步骤的速率，对烷基片段在Pt上的转化进行了深入探索。开发了一种基于稀疏矩阵的去卷积方法，以量化丁烷表面反应产物。研究表明，如何控制碎片化和氧化的选择性相对速率是关键，这可以通过应用的电位程序进行调整。

关键观点3: 创新点

研究发现大部分的烷基片段在Pt上被氧化为 *CO，限制了甲烷的产率。通过使用不同的催化剂材料（如Ni或Rh）可以改变长链烷烃的位点选择性和断裂程度。此外，研究反应网络为设计改进催化剂提供了信息，并为电合成途径中的选择性C-C裂解奠定了基础。

关键观点4: 科学启迪

本研究通过电位操纵和材料工程了解电化学烷烃结合、C/C键断裂和片段氧化。这些理解将为设计使用能量密集液体燃料的燃料电池的改进催化剂提供信息，并为聚烯烃回收和部分氧化等复杂工艺提供框架，将电气化工作扩展到广泛的碳氢化合物转化。

文章预览

0 1 【科学背景】 实现C(sp 3 )-C(sp 3 )和C (sp 3 )−H键的选择性电催化活化是实现电驱动化学品合成、塑料可持续升级和开发使用高能量液体燃料的燃料电池的关键。以前的研究表明，在铂电极上吸附烷烃后形成两种表面物种；这些物种的区别在于它们在还原条件下脱附的能力。阴极可解吸部分可以在还原条件下作为饱和烷烃或在氧化条件下作为CO 2 除去，而非阴极可解吸部分只能通过完全氧化为CO 2 除去。但依旧缺乏了解如何控制这些表面上的物种的后续转化。美国威斯康星大学麦迪逊分校化学与生物工程系和化学系的Victor M. Zavala、Marcel Schreier团队，提供了对烷基片段表面转化中脱氢，C-C断裂和氧化之间复杂相互作用的见解，这将为高效储能和工业反应电气化的催化剂设计提供新的设计思路。相关研究成果以 “Understanding the interplay between electrocatalytic ………………………………