中南大学JACS：Fe单原子催化！

主要观点总结

本文报道了关于单原子催化剂Fe-N-C在NOx还原反应（NOx RR）中的研究。研究者基于恒定电势DFT理论计算，研究了吡啶-FeN4和吡咯-FeN4单原子位点在电势驱动下的NOx RR催化反应机理。研究发现，NOx RR反应的选择性与Fe3d轨道的改变有关，产物中的NH3和NH2OH的生成取决于施加的电势。

关键观点总结

关键观点1: 单原子催化剂Fe-N-C在NOx还原反应中的应用

本文报道了中南大学刘敏教授团队关于单原子催化剂Fe-N-C在NOx还原反应中的研究。通过恒定电势DFT理论计算，探讨了吡啶-FeN4和吡咯-FeN4单原子位点的催化性能。

关键观点2: 电势对NOx RR反应选择性的影响

研究发现，NOx RR反应的选择性与施加的电势密切相关。在特定的电势下，不同的单原子位点容易生成不同的产物（NH3或NH2OH）。

关键观点3:

研究表明，Fe 3d轨道与中间体之间的相互作用是决定选择性的关键因素。电势依赖性选择性受到这一相互作用的影响，导致不同电势下产物的分布不同。

文章预览

单原子催化剂Fe-N-C在NO X 还原反应（NO x RR）中得到广泛的关注。 中南大学 刘敏教授、刘康等 报道基于恒定电势DFT理论计算，对吡啶-FeN 4 和吡咯- FeN 4 单原子位点，研究电势驱动NO x RR催化反应生成NH 3 和NH 2 OH之间的竞争性机理。 本文要点 1） NO x RR催化反应的选择性与Fe 3d轨道的改变有关，因为其轨道与中间体之间具有相互作用。 产物中的NH 3 和NH 2 OH取决于施加的电势。 吡啶- FeN 4 位点在更高的还原电势（-0.6~-1.2 V vs. SHE）容易生成NH 3 ，在更低的还原电势（0.6~-0.6 V）更容易生成NH 2 OH。 吡咯- FeN 4 位点与不同电势表现了类似的产物分布情况，产物的转变电势为-1.0 V。 2） NO x RR反应决定选择性的中间体是*NH 2 OH和*NH 2 +*OH。电势依赖性选择性受到Fe 3d轨道与选择性决定性中间体之间的相互作用， 哑铃形Fe 3dz 2 轨道转变为四叶草状Fe 3dxz、3dyz、3dx 2 -y 2 的 ………………………………