北大/清华联手Nat.Catal.：阳离子对Cu上CO电化学还原反应基本步骤的影响

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第一作者：Yifei Xu、Zhaoming Xia 通讯作者：徐冰君、肖海 通讯单位：北京大学、清华大学 研究背景 1. CO₂还原反应的重要性 ： 电化学CO₂和CO还原反应(CO(2)RR)在推动碳循环经济方面具有重要意义，Cu是主要催化剂，可将CO₂选择性转化为多碳产物。 2.阳离子对催化性能的影响 ：Cu表面的负电荷在反应过程中会吸引阳离子，阳离子的种类和浓度对反应性能有显著影响，K + 和Cs + 等离子可加速多碳产物的生成。 3.阳离子影响机制的研究进展 ：阳离子通过调控界面电场、与反应中间体的短程静电相互作用，以及改变界面水结构，影响反应活性，且不同研究提出了不同的机制假说。 研究内容 1.CO吸附的热力学影响： 通过SEIRAS实验发现， CO吸附随阳离子的变化呈现如下顺序： Li + >Na + >K + >Cs + ，这一趋势也 得到了AIMD模拟的支持。 2.速率控制步骤的动力学分析 ………………………………