林丽利/马丁/温晓东/廖祖维Nature Chemical Engineering：Ni基反相催化剂超低温高效CO2甲烷化

主要观点总结

本文介绍了反相催化剂在CO2甲烷化反应中的应用，特别是CeZrO x /Ni反相催化剂的性能和特点。该催化剂可以实现低温高活性的CO2甲烷化，具有出色的稳定性、抗热、抗水和抗升降波动的能力。研究揭示了反相催化剂的优异性能归因于表面碳氢物种覆盖度的匹配和额外的低能垒CO路径。此外，基于反相Ni基催化剂的低温高效甲烷化工艺可以降低固定资产投资和甲烷生产成本，在实际过程中具有巨大的应用潜力。

关键观点总结

关键观点1: 反相催化剂在CO2甲烷化反应中的应用

传统的负载型Ni基甲烷化催化剂在低温下活性较低，而反相催化剂可以提高低温活性。反相催化剂的界面设计使得碳氢物种覆盖度更加适配，使得反应过程更加高效。

关键观点2: CeZrO x /Ni反相催化剂的性能特点

CeZrO x /Ni反相催化剂可以在低温下实现高活性的CO2甲烷化，具有优异的稳定性、抗热、抗水和抗升降波动的能力。该催化剂可以通过甲酸盐路径和CO*路径两种方式生成甲烷，其中CO*是从羧酸盐物种加氢生成的。

关键观点3: 经济性分析

使用反相催化剂的CO2甲烷化工艺可以降低固定资产投资和甲烷生产成本。模拟结果表明，与传统催化剂相比，反相催化剂的填充量可减少45.6%，CO2循环流量和CO2解吸能耗分别降低69.5%和76.4%。

关键观点4: 课题组和研理云服务器介绍

本文的研究团队由林丽利教授领导，致力于多相催化剂的设计、催化机理和构效关系研究。研理云服务器是专门为科学计算领域提供高性能计算解决方案的公司，为课题组提供服务器软硬件服务。

文章预览

第一作者： 宋楚乔 刘金家 王瑞航 通讯作者：林丽利 马丁 温晓东 廖祖维 通讯单位： 浙江工业大学 北京大学 山西煤化所/中科合成油 浙江大学 论文DOI： 10.1038/s44286-024-00122-5     研究背景 将绿氢与捕集的CO 2 通过催化加氢反应合成绿色甲烷是一种兼具CO 2 减排与氢气储存潜力的有效策略，而且产生的甲烷可以直接通过现有天然气管网进行运输和分配，可以方便地替代部分化石燃料的使用。CO 2 甲烷化反应是典型的低温热力学有利过程，即在低反应温度下才能利用高平衡转化率优势。然而CO 2 是结构稳定的化学活性惰性分子，开发 低温高活性催化剂 是实现利用CO 2 高平衡转化率优势、降低反应物循环比及分离能耗的关键。贵金属基催化剂（例如Ru、Rh）由于低CO 2 活化温度及高甲烷化活性，通常用于低于250℃的低温CO 2 甲烷化反应。碳掺杂RuO x C y @C ………………………………