林森&林坚Angew. Chem.：揭示多相催化中的随机掺杂态

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第一作者和单位：卫奋飞 福州大学；曹利茹 中科院大连化学物理研究所 通讯作者和单位：林森 福州大学；林坚 中科院大连化学物理研究所 原文链接： https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202416912 全文速览 单原子催化剂（SAC）的活性位点的催化性能通常可以通过金属单原子邻近的配位环境进行有效调节。然而，远离金属中心的掺杂物种对催化过程的影响及其作用机理尚未清楚。近日，我们对随机分布在氮碳材料负载的Ir 1 周围的N掺杂物种在丙烷脱氢（PDH）中的作用和工作机制进行了系统理论研究。研究发现，与致密掺杂模型相比，增加N原子与Ir 1 位点之间的距离会导致反应过程产生不同的能量变化。基于随机掺杂模型的计算结果表明，在距离Ir 1 更远的外围化学环境中增加N含量可以提高 Ir 1 的催化活性，同时保持对丙烯的高选择性，打破了PDH ………………………………