南昌大学陈义旺/袁凯教授、赣南师范大学唐邵彬教授ACS Catalysis：双原子位点结构动态演变提高碱性氧还原电催化活性

主要观点总结

本文报道了利用自牺牲模板结合级联锚定策略制备含有FeCo-N 6 双原子活性位点的碳纳米片，作为高效的氧还原电催化剂。通过模拟计算与电化学实验，发现FeCo-N 6 在碱性环境下能自发转变为FeCo-N 6 -O氧桥结构，引发电子结构和能带中心的改变，从而提高双原子催化剂的电催化活性。该策略为构建用于能量存储与转化的高效双原子催化剂提供了有力指导。

关键观点总结

关键观点1: 研究背景

锌-空气电池因具有高能量密度、本质安全性、低成本和环境友好性等优点，是一种有潜力的绿色电源。然而，正极ORR反应动力学迟缓问题显著限制了其性能发挥。通过构建双原子催化剂提高ORR反应效率是一种有效的策略。

关键观点2: 研究方法

本研究采用自牺牲模板结合级联锚定策略，制备了含有FeCo-N 6 双原子活性位点的碳纳米片。借助电化学表征和理论模拟计算，对FeCo-N 6 活性位点在ORR过程中的行为进行了深入研究。

关键观点3: 研究结果

研究发现，在碱性条件下，FeCo-N 6 活性位点能自发转变为FeCo-N 6 -O结构，引发电子结构和能带中心的改变，进而调控催化剂的电催化活性。所制备的催化剂（FeCo-NCNS）具有优异的ORR催化活性，功率密度和比容量均优于商业化Pt/C催化剂。

关键观点4: 结论与展望

本研究为构建用于能量存储与转化的高效双原子催化剂提供了有力指导。通讯作者陈义旺教授和袁凯教授在储能新材料技术与器件集成方面做了大量工作，为未来的能源研究做出了重要贡献。

文章预览

双原子催化剂在氧还原反应(ORR)中展现出巨大潜能，是研究的热点。然而，如何深入理解其中的结构-活性关系，仍然具有挑战性。近日， 南昌大学 陈义旺 / 袁凯 课题组与赣南师范大学 唐邵彬教授 课题组合作， 通过自牺牲模板结合级联锚定策略制备了具有良好ORR活性的Fe-Co双原子催化剂，并借助原位电化学表征和理论模拟计算对FeCo-N 6 双原子活性位点在ORR过程中的行为进行了深入的跟踪研究 。 结果表明：在碱性条件下，在Fe-Co双原子活性位点上吸附的OH – 能够自发转化为氧桥配体结构，导致双原子中与氧直接结合的位点的极化电荷（ΔQ）增加、d带中心（ɛ d ）相对于费米能级下移。该协同效应显著降低了ORR电势决定步骤的自由能垒（ΔG），强调了活性位点动态结构演变对ORR活性的影响。 背景介绍 锌-空气电池因具有极高的理论能量密度、本质安 ………………………………