主要观点总结
本文研究了钙（双）碳酸盐的致密液相（DLP）的形成、化学演化和固化过程。使用一系列实验方法和分子模拟来理解DLP的特性、转化途径以及其在钙碳酸盐矿化中的作用。
关键观点总结
关键观点1: DLP的形成和性质
研究发现DLP是通过液-液相分离形成的，具有类似液体的行为，如扩散、融合和旋转。通过透射电子显微镜（TEM）和核磁共振（NMR）实验，研究了DLP的组成和物理结构在固化过程中的演变。
关键观点2: DLP的形成动力学
通过等体积的CaCl2和NaHCO3溶液混合实验，观察了DLP的形成过程。使用动力学成像方法，如透射电子显微镜（TEM），确定了DLP的形成动力学，包括液滴的扩散、旋转和碰撞。
关键观点3: DLP的组成演化
通过原位NMR实验，确定了DLP的组成及其随时间的变化。观察到HCO3-离子与Ca2+离子在溶液中的缔合，形成富含H2O的Ca2+·(HCO3-)2 DLP。随后，DLP通过分解反应转变为无定形碳酸钙（ACC）。
关键观点4: DLP到ACC的转变
通过液体相位透射电子显微镜观察了DLP固化成含水无定形碳酸钙（ACC）的过程。发现存在两种固化途径，包括形成空心颗粒和缓慢生长质量密度更高的颗粒。
关键观点5: 分子模拟理解DLP的形成和转变
使用分子模拟协议来模拟DLP的形成和转变过程。模拟结果表明，DLP是由Ca2+和HCO3-组成的溶液通过液-液相分离形成的。通过数值滴定实验模拟了不同pH条件下的物种分布和DLP的稳定性。
文章预览
矿物的演化，钙（双）碳酸盐的致密液化过程 成核是结晶过程中的初始阶段，预测其进展是材料科学、地球科学和生物学领域的一项关键挑战。尽管经典成核理论在多种情况下似乎成功解释了成核现象，但由于该成核模型未考虑自由能和动力学复杂性，它无法解释日益增多的体系中的成核现象。特别是当体系远离平衡态时，高化学势会开辟通往最终稳定相的途径，这些途径会经过亚稳态，其中一些亚稳态在转变之前只能短暂且微观地存在。这些状态可能包括致密液相（DLP），它们可能通过液-液相分离而形成，无需通常阻碍成核的自由能垒。 碳酸钙是一个典型的例子，它强调了理解和控制通过DLP的多步成核途径的重要性。尽管人们已经在定义CaCO 3 结晶途径方面取得了很大进展，但任何常见多晶型物在结晶过程中都可能出现，无序相的瞬态性质以及
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