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卢锡洪/杨松/李虎Angew:裁剪O-单齿吸附CO2引发C-N偶联用于高效尿素电合成

催化进展  · 公众号  ·  · 2024-08-27 11:33

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第一作者:Min Zhou、 Yan Zhang 通讯作者:卢锡洪、杨松、李虎 通讯单位:中山大学、贵州大学 研究背景与内容 CO 2 与NO 3 − 的电催化C-N耦合在初始阶段是惰性的,而通常发生在CO 2 质子化之后,这严重降低了尿素效率和碳原子经济性。 在此,作者报道了一种单一的亲O吸附策略,以促进*OCO的初始C-N偶联和随后在N 2 -Fe-(N-B) 2 -Cu-N 2 配位模式(FeN 4 /B 2 CuN 2 @NC)下在双金属杂单原子上的质子化,这极大地抑制了含c副产物的形成,并促进了尿素的电合成,其c选择性达到了前所未有的97.1%,尿素收率为2072.5 μg h −1  mg cat −1 。 研究要点 要点一: 本文中,作者将CO 2 的吸附构象调整为单一O连接模式的通用策略被验证,以增强初始C-N偶联过程中的CO 2 活化,最终实现高选择性和高效的尿素合成。阐述了FeN 4 /B 2 CuN 2 @NC的Cu-B键与CO 2 中的C发生反键作用,操纵单个O ………………………………

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