单原子催化，李亚栋院士/杨妲/王立刚最新JACS！

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纳米催化群-1： 256363607  虽然贵金属催化使用醇对有机胺进行 N- 烷基化得到非常好的发展，但是目前人们难以得到一种具有高选择性、高活性且稳定的催化剂。构筑二级配位不对称结构单原子催化位点能够增强过渡金属单原子催化剂的本征催化活性。 有鉴于此， 清华大学李亚栋院士、王立刚、中国石油大学杨妲等 将 Co-P 复合物吸附在 ZIF-8 ，通过精确的浸渍 - 热解合成结构不对称的 N/P 配位结构单原子催化剂 Co 1 -N 3 P 1 。 合成的 Co 1 -N 3 P 1 催化剂在苯胺和苯甲醇的 N- 烷基化反应中表现优异的活性和选择性， TON 达到 3480 ， TOF 达到 174 h -1 。这种单原子催化剂的 TON 达到 CoCl 2 (PPh 3 ) 2 高 37 倍，性能比报道的催化剂高一个数量级。 控制实验和同位素标记实验，说明结构不对称 Co 1 -N 3 P 1 催化剂在 N- 烷基化反应的机理为负氢的转移加氢催化机理。理 ………………………………