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湖南大学邹雨芹JACS:阴离子诱导的分子活化和吸附调控增强糠醛电催化加氢活性

化学加  · 公众号  · 化学  · 2024-08-23 11:40

主要观点总结

该论文探讨了糠醛电催化加氢中的阴离子效应。研究发现在KHCO3和磷酸盐缓冲液中,阴离子对糠醛的ECH有显著影响。碳酸氢根离子与糠醛分子间形成氢键网络,增强了羰基的活化,而磷酸氢根离子则表现出较弱的作用。这些差异影响了糠醛在电极表面的吸附模式和反应动力学,进而影响糠醇生产的法拉第效率和选择性。该研究结果有助于未来电催化加氢体系的设计优化。

关键观点总结

关键观点1: 阴离子效应对糠醛电催化加氢性能的影响被研究。

研究发现碳酸氢根离子和磷酸氢根离子在电催化加氢过程中对糠醛的作用机制不同,前者通过与糠醛分子形成氢键网络增强羰基的活化,后者作用较弱。

关键观点2: 糠醛在电极表面的吸附模式因阴离子效应而转变。

在KHCO3中,糠醛呈现强的平行吸附,而在PBS中则表现为弱吸附。

关键观点3: 研究结果对电催化加氢体系设计优化的指导意义。

通过电解质调控来调整吸附构型和提高反应活性的策略,可以指导多种电催化加氢体系的设计优化,并为更复杂的电催化加氢系统提供解析和参考。


文章预览

导读 该论文考察了几种中性电解液体系中易被忽视的阴离子效应,揭示了碳酸氢根离子对有机分子中羰基的活化作用,证实了不同阴离子与有机分子间不同的配位环境并阐明了由此产生的电极表界面糠醛分子吸附行为差异。最终展示了阴离子诱导的糠醛电催化加氢性能增强,有希望为未来电催化加氢体系设计提供启发。 研究背景 在过去的几个世纪里,化石燃料的过度使用导致了巨大的能源危机和环境污染。催化转化可再生生物质以取代传统的化石燃料和工业原料被认为是解决这一问题的可行办法。在候选生物质中,糠醛因其成本低廉、易于获得并能生产多种高附加值产品而被广泛研究。约62%的糠醛用于氢化生产糠醇。同时,糠醇作为一种重要的药物前体、树脂和工业溶剂,有着巨大的生产需求。然而,传统工业生产需要外加氢气,同时需要130°C- ………………………………

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