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研究前沿:厦门大学孙世刚团队Nature Catalysis | 电解质

今日新材料  · 公众号  ·  · 2024-06-25 00:19
    

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通过阳离子,调节双电层的性质,是提高CO2还原反应CO2 reduction reaction (CO2RR)效率的公认方法。然而,阳离子增强CO2RR动力学的机制,仍然令人困惑。 今日,厦门大学 章志明Zhi-Ming Zhang,王韬Tao Wang,周志有Zhi-You Zhou & 孙世刚Shi-Gang Sun等,在Nature Catalysis上发文,报道了在酸性电解质中,通过铜表面的原位衰减全反射表面增强红外吸收光谱,确定了关键的中间产物,即吸附的CO2,并证实了仅在阳离子存在的情况下出现。 不同于流行的观点,时间分辨红外光谱表明,锂Li+比其他较大的阳离子更有效地促进CO2吸附,但减缓了CO2氢化动力学。从头算分子动力学模拟和水的光谱特征表明,锂Li+周围的刚性水网络,阻碍了水的氢接近吸附CO2。相反,围绕较大阳离子(例如,Na+)更灵活的水网络,会促进水的重新取向,并增强氢与CO2的接近度,从而提高CO2RR。该 ………………………………

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