复旦大学张树宇/区琼荣ACS Catal: Co₃O₄中的非对称位点促进O-O偶联析氧反应

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第一作者：崔明慧 通讯作者：张树宇，区琼荣 通讯单位：复旦大学 论文DOI：10.1021/acscatal.4c04164 全文速览 当前，电解水制氢的效率主要受制于缓慢的析氧反应过程（OER）。主流的吸附演化机制（AEM）和晶格氧介导机制（LOM）存在性能与稳定性之间的相互制约。基于双位点的O-O偶联机制（DOM）提供了一种克服该限制的潜在解决方案，但其内在机理尚不明晰，增加了材料设计的难度。本工作采用尖晶石结构Co 3 O 4 为研究模型，揭示了含氧缺陷的八面体Co所构成的非对称位点是通过O-O偶联释放O 2 的有效位点。基于此，本工作提出使用双位点的不对称度作为描述符，量化DOM路径中决速步骤（RDS）的反应自由能，并发现二者呈现火山图关系。实验验证表明，等离子体方法制备的缺氧Co 3 O 4 沿DOM路径发生析氧反应，在0.5 M H 2 SO 4 中分别仅需287 mV和420 mV的过电 ………………………………