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北理工王博/杨文秀AEM:二乙醇胺分子介导促进铜表面CO₂吸附和转化实现中性条件下高稳定性的乙烯电催化合成

邃瞳科学云  · 公众号  ·  · 2024-08-11 08:23

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第一作者:吕尊航 通讯作者:王博教授、杨文秀副教授 通讯单位:北京理工大学 论文DOI:10.1002/aenm.202402551 全文速览 分子修饰在促进电化学CO 2 还原(CO 2 RR)为乙烯方面显示出巨大的潜力。然而,分子水平上的关键调节机制仍不够清晰,特别是修饰分子对于关键中间体(如*CO 2 和*CO)的吸附和活化过程需要进一步研究。本文报道一种二乙醇胺(DEA)修饰的铜催化剂可以在中性条件下将二氧化碳还原为乙烯,法拉第效率达到50.5%,乙烯的分电流密度约为155.7 mA cm -2 ,远远超过未经分子修饰的Cu催化剂(28.5%和95.6 mA cm -2 )。密度泛函理论计算表明,在CO 2 RR制乙烯过程中,铜表面的DEA分子促进了CO 2 的吸附和活化以及随后的C-C偶联过程。通过将DEA分子接枝到科琴碳黑进一步与Cu催化剂复合,最后固定在聚四氟乙烯扩散层上获得稳定的三相界面,在流动池 ………………………………

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