严雅/黄富强/苏亚琼Nat.Commun.: 氰酰胺框架中稳定Cu0-Cu1+双位点用于选择性CO2电还原乙烯

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第一作者：Kaihang Yue、Yanyang Qin 通讯作者：严雅、黄富强、苏亚琼 通讯单位：中国科学院上海硅酸盐研究所、上海交通大学、西安交通大学 研究背景与内容 电化学还原二氧化碳制取高价值乙烯往往受到多碳产物选择性差和收率低的限制。为了解决这个问题，我们提出了一种氰胺配位的分离铜框架，它具有金属铜(Cu 0 )和带电铜(Cu 1+ )位点，作为将二氧化碳还原为乙烯的有效电催化剂。 作者的operando电化学表征和理论计算表明，Cu δ+ NCN配合物中的铜原子通过改善表面一氧化碳吸附来增强二氧化碳活化，而铜位点周围的离域电子通过降低*CHC生成的吉布斯自由能来促进碳-碳耦合。这导致乙烯生产的高选择性。 研究要点 要点一： 在此，作者提出了一种分离的金属Cu原子共轭Cu 2 NCN框架(以Cu δ+ NCN形式)，通过CuNCN的结构裂解，通过逐步还原策略触发相变， ………………………………