骆静利院士/符显珠教授课题组JACS: 晶格氧驱动铜催化剂上CO₂与NO₃⁻共吸附高效合成尿素

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第一作者：韦晓晓，刘绍庆 通讯作者：骆静利教授，符显珠教授 通讯单位：深圳大学 论文DOI：10.1021/jacs.4c16801 全文速览 铜基催化剂上CO 2 与NO 3 - 的电催化偶联反应为尿素生产提供了一种可持续策略，同时有助于废水脱硝。然而，CO 2 与NO 3 - 在铜表面的低效无序吸附限制了关键的碳和氮中间体的相互作用，从而阻碍C-N的高效偶联。在本工作中，我们发现氧化物衍生的铜纳米片（O L -Cu）中的残余晶格氧能够有效调节电子分布，激活相邻的铜原子，生成缺电子铜位点（Cu δ+ ），增强CO 2 吸附能力的同时稳定了*CO中间体，定向诱导NO 3 - 吸附到相邻的 Cu δ+ 位点。该机制缩短了C-N偶联路径，在−0.7 V versus RHE下，尿素产率高达298.67 mmol h -1 g -1 ，在约95 mA cm -2 的高电流密度下平均法拉第效率为31.71%。原位电化学谱学证实了 Cu δ+ 位点的形成，并监测了尿素合 ………………………………