新加坡国立大学刘斌/林志群/南京大学邹志刚/姚颖方最新JACS: MoSₓ/Fe₂O₃界面光还原CO₂制乙烯

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第一作者：Wentao Song 通讯作者：刘斌，邹志刚，林志群，姚颖方 通讯单位：新加坡国立大学，南京大学 论文DOI：10.1021/jacs.4c10023 全文速览 在富含硫缺陷的MoS x /Fe 2 O 3 纳米片光催化剂内，通过构造界面缺陷实现串联的仿生Mo-Fe催化活性位点，进行不对称C-C偶联实现高效的光催化CO 2 还原制备乙烯，且无需Cu、贵金属和牺牲试剂。 背景介绍 利用太阳能将CO 2 还原为C 2+ 产物是实现碳中和的一条颇有吸引力的途径，但是由于缓慢的电子转移以及复杂的C-C偶联，如何在非Cu催化剂的界面利用CO 2 和H 2 O高选择地生成乙烯仍然具有非常大的挑战。 本文亮点 (1) 界面S缺陷可以导致相邻不饱和配位S原子形成Fe-S化学键，而且可以作为准连续的中间能级，构建快速的Z型电子转移通道。这种S缺陷还能够引起强烈的界面耦合相互作用，生成类似固氮酶的Mo-Fe双位点结构 ………………………………