【解读】Nature Commun.: ZrO₂-Ru界面设计促进费托合成制烯烃

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第一作者：于海玲，王才奇，辛欣 通讯作者：李圣刚，林铁军，钟良枢 通讯单位：中国科学院上海高等研究院 论文DOI：10.1038/s41467-024-49392-w 全文速览 费托合成是典型的结构敏感性反应，对高活性反应界面活性位结构和反应机理的认识十分重要但挑战也较大。针对费托合成制烯烃反应，本文在金属Ru纳米颗粒表面上引入ZrO 2 位点，构建高界面接触的ZrO 2 -Ru反向界面结构。 相比纯相金属Ru，其本征活性 提高了7.6 倍，表观活化能降低了约 45%。多种表征和理论计算表明，ZrO 2 -Ru界面位点促进了氢溢流和活泼H*物种的快速迁移，并在ZrO 2  表面通过形成 Zr-OH* 新物种作为活泼氢的“储层”。进一步的DFT理论计算证明ZrO 2 -Ru界面位上的表面羟基直接参与了C-O键活化，这使得ZrO 2 -Ru界面位点上H 助CO解离路径从金属Ru主导的甲酰基（HCO*）物种路径转变为羟基亚甲 ………………………………