中科院上海高研院杨辉/程庆庆团队Angew：破译氧官能团作用机制助力高稳定工业级H₂O₂酸性电合成

文章预览

第一作者：陈怡和 通讯作者：杨辉研究员、程庆庆副研究员 通讯单位：上海科技大学、中国科学院上海高等研究院 论文DOI：10.1002/anie.202407163 全文速览 基于质子交换膜(PEM)反应器电合成过氧化氢(H 2 O 2 )是一种很有前景的工业生产H 2 O 2 的方法，但在酸性介质中缺乏高效的电催化剂，这阻碍了它的发展。在此，本文提出了一种特定氧官能团(OFG)调节策略，以促进与还原氧化石墨烯组装的钴卟啉分子在酸中实现高达92%的H 2 O 2 选择性。原位X射线吸附光谱、原位拉曼光谱和开尔文探针力显微镜结合理论计算表明，不同的OFGs通过长程(羧基和环氧基)或短程(羟基)作用对Co中心的电子结构产生不同的调节作用，从而对2e - ORR选择性产生相反的影响。结果表明，与优化后的催化剂集成的PEM电解槽在400 mA cm -2 的电流密度和低至~2.1 V的槽压下连续稳定地产生~7 wt%的H ………………………………