【物化】JACS：离子-水-界面物种相互作用影响NO3RR动力学的第一性原理解析

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第一作者：郑世胜 通讯作者：郑世胜，潘锋，李剑锋 电化学硝酸盐还原反应（N O 3 RR）为修复硝酸盐污染的废水提供了一种有前景的解决方案，同时促进了氨的可持续生产。鉴于N O 3 RR在水溶液中进行，析氢反应（HER）作为不可避免的竞争过程出现，成为制约N H 3 产率和法拉第效率的主要因素。析氢反应（HER）过程包括表面活性氢（H）的生成，也称为Volmer步骤，以及随后的Heyrovsky步骤和/或Tafel步骤以产生 H 2 。界面上较高的H密度通常会导致更严重的HER。有趣的是，实验上同时认为*H的生成是促进N O 3 RR还原活性的重要调控策略。简而言之，虽然H的积累和自聚集是HER的主要贡献者，但它们在调控N O 3 RR的动力学方面也起着至关重要的作用。N O 3 RR的整体反应路径包括多个中间体和多步氢化过程。对于每个中间体M，氢化过程包括两种潜在模式：一种是 ………………………………