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中科院化学所章宇超团队EES:光电催化氨氧化制硝酸盐

邃瞳科学云  · 公众号  ·  · 2024-05-26 09:44
    

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第一作者:党昆 通讯作者:章宇超研究员 通讯单位:中国科学院化学研究所;中国科学院大学 论文DOI:10.1039/D4EE01483A 全文速览 光电催化直接氨氧化是一种可持续的硝酸盐或亚硝酸盐(NO x − )合成方案,但由于氨氧化本身复杂的反应动力学以及水氧化的激烈竞争,高选择性的NO x − 合成仍然面临巨大挑战。本文报道了一种Ni-Cu双金属氧化物纳米片修饰的n-Si光阳极,在AM 1.5 G光照、1.38 V RHE 的电压下,实现了对NO x − 产物99%的法拉第效率和破纪录的光电流密度(~12 mA cm −2 )。原位光电化学光谱结合理论计算表明,Ni和Cu位点分别作为水氧化和氨氧化的活性中心,所形成的高价Ni IV =O物种可与Cu位点上活化的氨分子以近乎无能垒的途径进行偶联,从而在动力学上绕过了竞争的析氧路径。 背景介绍 硝酸盐或亚硝酸盐(NO x − )是用途广泛的大宗化学品 ………………………………

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