重庆大学潘复生院士团队鲁杨帆、李谦等ACS Catal.封面: Ti基催化剂在Mg/MgH₂吸/放氢反应中的微观标度关系

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第一作者：关浩天 通讯作者：鲁杨帆、李谦、潘复生 通讯单位：重庆大学 论文URL：https://doi.org/10.1021/acscatal.4c06122 全文速览 前过渡金属（如Ti）催化剂可有效地吸附和解离氢气，但其较强的Cat-H键导致后续氢扩散能垒变高，故受到宏观标度关系的限制而难以应用于吸/放氢反应。本文以Mg/MgH 2 的吸/放氢反应为例，报道了氢的解离和扩散能垒可以通过Ti价态进行系统的调控，并建立了基于元素价态的“微观”标度关系。在相同条件下，Ti TM -MgO/MgH 2 的放氢速率比MgH 2 提高了69-72倍，甚至比Pt基和Pd基贵金属催化剂高出10倍以上。动力学分析和DFT计算结果证明了催化剂与氢之间的电子转移可系统控制Ti-H键的稳定性。同时，Ti TM -MgO催化剂的化学和结构特性在吸放氢循环过程后保持不变。该研究结果揭示了单元催化元素受其价态控制的"微观"标度关系，为前过 ………………………………