【生化】天大董敏组JACS：土壤细菌通过自由基酶构筑C-As键

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胂丝菌素（arsinothricin，AST）是由土壤细菌产生的一种具有广谱抗菌活性的含砷抗生素。胂丝菌素生物合成的关键步骤C-As键构筑被预测是由ArsL蛋白催化。ArsL具有保守的CxxxCxxC结构域，被归类为SAM自由基酶，然而ArsL的反应活性和机制未知。近日， 天津大学董敏 课题组在《美国化学会志》（ J. Am. Chem. Soc. ）在线发表了研究论文，发现 ArsL催化非经典的SAM切割反应，通过产生ACP自由基，与底物亚砷酸反应产生AST-OH，进而在甲基转移酶ArsM作用下最终产生胂丝菌素。 他们还发现ArsL C端结构域RCCLKC对底物识别有重要作用。ArsL蛋白是迄今发现的首个具有经典的SAM自由基酶CxxxCxxC结构域，但不产生5´-脱氧腺苷自由基，而通过切割SAM产生ACP自由基的SAM自由基酶。该发现预示SAM自由基酶家族可能有更多类似酶存在。 图1. 胂丝菌素可能的生物合成途径。 砷是广泛分 ………………………………