南昌大学陈义旺教授团队Angew“强取代弱”氢键锚定电解质实现宽温锌离子电容器

主要观点总结

本文研究了大规模可再生能源的可持续发展中急需的高效、温度适应性强的储能技术，特别是水系锌离子储能器件。针对水系锌离子储能器件中的关键问题，如电极和电解质界面的寄生反应、温度适应性差等，进行了深入研究。研究团队提出了“强取代弱”的指导思想，设计了一种环丁砜氢键锚定电解液，采用低浓度盐和具有双位点锚定构型的SL来破坏水系电解液中的弱HBs网络并重构溶剂化壳，实现了高温度耐受性以及稳定的锌电化学反应。该电解液组装的超级电容器和锌离子电容器具有优异的循环稳定性、宽温度适应性和倍率性能。

关键观点总结

关键观点1: 研究背景

大规模可再生能源的可持续发展需要高效、温度适应性强的储能技术，水系锌离子储能器件成为主要候选者。然而，电极和电解质界面的寄生反应以及温度适应性差等问题亟待解决。

关键观点2: 主要问题

水系锌离子储能器件在低温下失效，高温条件下锌离子沉积动力学加快，导致严重的锌枝晶问题，加剧与水有关的寄生副反应，导致器件容量衰减和失效。

关键观点3: 研究方法

研究团队提出了“强取代弱”的指导思想，设计了一种环丁砜氢键锚定电解液，通过破坏水系电解液中的弱HBs网络并重构溶剂化壳，调控电极和电解质界面的相互作用。

关键观点4: 研究成果

实验和理论计算结果表明，SL分子改变了电解液和Zn/电解液界面的电场分布，进一步改善了Zn2+的传输和沉积动力学。SL分子诱导形成由有机物外层和富含ZnO-rich/ZnCO3/ZnS无机物内层组成的原位固态电解质界面，实现了锌离子的均匀沉积，抑制了锌枝晶的生长和副产物的形成。

关键观点5: 实验数据

该电解液组装的超级电容器具有超过60000次循环的优异循环稳定性和70°C的耐高温性。组装的锌离子电容器具有超过55000次循环的优异循环稳定性、-20°C至60°C的宽温度适应性以及优异的倍率性能。

文章预览

大规模可再生能源的可持续发展迫切需要高效、温度适应性强的储能技术。由于锌金属的高比容量、有利的氧化还原电位和固有的安全性，水系锌离子储能器件以其高安全性、低成本和环境友好的特点成为大规模储能的主要候选者。然而，由于自由水之间的弱氢键（HBs）网络和不稳定的固体电解质界面（SEI）导致电极和电解质界面持续发生寄生反应，严重影响可逆性和温度适应性。一般来说，水分子之间HBs的丰度可以驱动水体系转变为有序的冻结结构，导致离子运输受阻，电极/电解质界面恶化，导致电池在零下温度下失效。在高温条件下，锌离子沉积动力学加快，导致严重的锌枝晶问题，加剧与水有关的寄生副反应，导致器件容量衰减和失效。因此，调控电解液水分子间的HBs，设计高质量的SEI是实现宽温域水系锌离子储能器件正常运行的关键。 ………………………………