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前沿催化研究进展!中科大JACS,北大Angew,重大&中石化Nature Commun等8篇顶刊 |顶刊日报20240917

纳米人  · 公众号  · 科技媒体  · 2024-09-17 10:56

主要观点总结

本文报道了多篇关于化学反应和催化剂的研究论文,包括中科大JACS关于CO选择性加氢催化制备甲醇的研究、北京大学Angew关于合成六元环烯酮的研究、中南民族大学Angew关于MnNCN催化有机醇合成腈的研究等。此外,还包括关于脉冲电压调控活性氧增强CO还原反应选择性、S-1分子筛内的PtxZny丙烷脱氢催化活性位点、耐CO毒化Pt催化剂、酸性水氧化反应机理以及CO2电催化产物选择性的研究等。

关键观点总结

关键观点1: 中科大JACS关于CO选择性加氢催化制备甲醇的研究

通过微观结构表征和光谱表征,发现InO x /PdIn界面有助于活化CO 2 生成甲酸,相邻的InO x /Cu界面有助于甲酸中间体生成甲氧基物种,因此改善MeOH选择性。这项研究为设计高活性和选择性催化剂提供帮助。

关键观点2: 北京大学Angew关于合成六元环烯酮的研究

报道了合成功能性六元环分子的新方法,通过过渡金属催化烯基环丙烷与CO反应,产物产率最高达到98 %。这种重排反应能够制备多种多样的双环n/6(n=5-8)化合物。

关键观点3: 中南民族大学Angew关于MnNCN催化有机醇合成腈的研究

MnNCN催化剂具有高活性和高选择性,具有广阔的底物兼容。控制实验和DFT理论计算结果说明MnNCN催化剂的优异催化活性来自较高的活化O 2 能力。

关键观点4: 关于脉冲电压调控活性氧增强CO还原反应选择性的研究

报道了脉冲电压策略动态稳定氧化物催化剂中的氧原子的方法。这种脉冲偏压技术显著增强CO 2 RR生成CO的选择性,并维持优异的催化活性和稳定性。

关键观点5: 关于S-1分子筛内的PtxZny丙烷脱氢催化活性位点的研究

研究了修饰在S-1内的Pt x Zn y (x=1~3, y=0~3)的稳定性和丙烷脱氢催化活性。发现Pt原子与Zn(II)原子的配位增强Pt 1 Zn y 位点稳定性。

关键观点6: 耐CO毒化Pt催化剂的研究

报道了MoC x 作为Pt催化剂的载体,并且Pt-MoC x 界面引入单原子Ru,构筑的催化剂能够减少Pt位点的CO吸附强度。这种催化剂具有优异的抗CO毒化能力,实现了在高浓度CO下稳定工作。

关键观点7: 酸性水氧化反应机理的研究

报道了研究RuO 2 的经典酸性水氧化反应机理,探索了RuO 2 酸性OER活性低和稳定性差的原因。提出了通过Mn原子掺杂构筑不对称氧化态的Mn 4- δ -O-Ru 4+ δ 活性位点的策略,能够调节反应路径。

关键观点8: 调控Au-Cu的Janus结构控制CO还原产物选择性的研究

报道了通过基于能量亲和性的合成策略进行调节半相干界面,能够连续改变Cu位点的化学价态,通过调节多种关键因素调控产物选择性。制备了多种Au-Cu催化剂,能够分别选择性的生成不同产物。这项工作丰富了串联催化剂的中间体选择性的设计方法。


文章预览

1. 中科大JACS:PdIn包覆氧化物构筑双重界面实现选择性CO 2 合成甲醇 通过可再生电能制备绿氢进行CO 2 选择性加氢催化制备甲醇等高附加值化学品是具有前景的降低CO 2 排放以及利用碳资源。但是,电催化还原CO 2 过程面临着严重的竞争性RWGS副反应,因此反应面临转化率-选择性的平衡问题,导致产物中的MeOH选择性较低。 有鉴于此, 中国科学技术大学路军岭教授等 报道InO x 包覆层修饰PdCu双金属纳米粒子,构筑了InO x /Cu和InO x /PdIn双重界面,打破了转化率-选择性的平衡,实现了20 %的CO 2 转化率和80 %的MeOH选择性,这个产率接近热力学平衡的极限,催化剂的性能显著超过了传统金属催化剂(单一金属/氧化物界面结构)的性能。 本文要点 1 ) 通过微观结构表征和光谱表征,发现InO x /PdIn界面有助于活化CO 2 生成甲酸,相邻的InO x /Cu界面有助于甲酸中间体 ………………………………

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