主要观点总结
本文研究了铁交换沸石在去除一氧化氮（NO）和一氧化二氮（N₂O）排放中的活性位点的性质和反应机制。通过催化实验与瞬态原位X射线吸收光谱、电子顺磁共振和漫反射红外傅里叶变换光谱等手段，识别了位于β-阳离子位置的平面四边形Fe²⁺位点，这些位点负责N₂O的活化及相关的氧化还原循环。文章还讨论了NH3在反应中的作用以及不同温度下的反应特点。此外，通过三种光谱方法观察了商业Fe-FER催化剂上N₂O的活化和反应过程，明确了活性铁中心的角色和反应机制。
关键观点总结
关键观点1: 研究背景
铁交换沸石在工业上常用于修复一氧化氮（NO）和一氧化二氮（N₂O）排放，但去除NO和N₂O所涉及的活性位点的性质和反应机制在很大程度上仍然未知。
关键观点2: 研究问题
本文通过光谱学手段解析铁的本质和基本反应步骤，识别出负责N₂O活化的活性位点，并探讨了NO和N₂O的同时转化机制。
关键观点3: 要点1：催化实验
在300℃以下，铁交换沸石具有中等的NO-SCR活性，在400至500℃之间NO转化率约为80%。N₂O的加入可以促进NO的转化，但也需要足够高的温度才能观察到这种相互促进的效果。
关键观点4: 要点2：瞬态条件下的NO和N₂O转化
通过选择N₂O浓度的N₂O脉冲实验，研究了钟形曲线的最大、增加和减少转换机制。在N₂O/NO的不同比率下，NO和N₂O的转化率经历了不同的过渡阶段。
关键观点5: 要点3：Fe-FER上的选择性催化还原机制
通过X射线吸收近边谱（XANES）、电子顺磁共振（EPR）和漫反射红外傅里叶变换光谱（DRIFTS）等效的实验，研究了反应机制和活性位点的性质。识别了参与可逆氧化还原动态的活性铁中心，并将其从大量静态铁中分离出来。
关键观点6: 总结与展望
本文利用三种原位光谱方法观察了商业Fe-FER催化剂上N₂O的活化和反应过程，明确了活性铁中心的角色和反应机制。展望了未来在该领域的研究方向和可能的改进方向。
文章预览
▲第一作者：Filippo Buttignol 通讯作者：Davide Ferri 通讯单位：瑞士保罗谢尔研究所 DOI：10.1038/s41929-024-01231-3 （点击文末「阅读原文」，直达链接） 研究背景 铁交换沸石在工业上常用于修复一氧化氮（NO）和一氧化二氮（N₂O）排放。同时去除NO和N₂O所涉及的活性位点的性质和反应机制在很大程度上仍然未知，主要是因为铁的异质性。 研究问题 本文结合了催化实验与瞬态原位X射线吸收光谱、电子顺磁共振和漫反射红外傅里叶变换光谱来解析铁的本质和基本反应步骤。本文通过光谱学手段识别出位于β-阳离子位置的平面四边形Fe²⁺位点，这些位点负责N₂O的活化及相关的氧化还原循环。这些位点与邻近的γ-阳离子位置上的四面体配位的Fe²⁺位点相互作用，从而解释了NO的吸附和氧化还原介导的氧化过程。 NH3吸附在相邻Brønsted酸位点上的有效
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