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华东理工大学杨化桂团队Angew: 氧等离子体触发普鲁士蓝类似物中的Co-O-Fe基序,用于高效、稳定的碱性水氧化

邃瞳科学云  · 公众号  ·  · 2024-10-23 10:30
    

主要观点总结

本文研究了一种利用氧等离子处理普鲁士蓝类似物构建Co-O-Fe催化活性基序的方法,以提高其在碱性析氧反应中的活性和稳定性。通过引入Co-O-Fe局部位点,克服了传统非贵金属催化剂的析出缺点,实现了高电流密度下的高效催化。此外,该研究还将该催化剂应用于阴离子交换膜水电解槽中,展示了良好的制氢性能。

关键观点总结

关键观点1: 研究背景

全球能源危机下,利用可再生能源制氢被视为实现碳中和的重要途径。近年来,阴离子交换膜水电解槽(AEMWEs)的发展引起了研究者对制备阳极催化剂的兴趣。具有高价3d过渡金属活性位点的阳极材料在碱性OER中表现出高活性,但晶格氧的动态迁移会导致催化剂结构不稳定。

关键观点2: 研究目的

本研究旨在通过氧等离子处理构筑活性位点,利用Co-O-Fe的活性基序提高催化剂的活性和稳定性。

关键观点3: 研究方法

通过氧等离子处理普鲁士蓝类似物,引入Co-O-Fe活性基序,利用XRD、SEM、HR-TEM等手段进行材料表征,通过三电极测试体系评估其OER电催化性能,并利用原位表征分析和理论计算证明其机理。

关键观点4: 研究成果

所得到的催化剂PBA-30只需要276mV的过电位就能达到1000mAcm-2的高电流密度,并在长时间催化过程中保持稳定的催化活性结构。此外,以PBA-30为阳极材料组装的AEMWE制氢系统实现了高电流密度下的稳定制氢。

关键观点5: 研究展望

本研究为开发高效、稳健的水电解槽催化剂提供了新的设计策略,加深了人们对原子尺度OER催化剂结构-性能关系的理解。


文章预览

第一作者:徐皓观,朱辰 通讯作者:袁海洋,刘鹏飞,杨化桂 通讯单位:华东理工大学 论文DOI:10.1002/anie.202415423 全文速览 在碱性析氧反应(OER)中,构建高价过渡金属位点来触发晶格氧氧化机制(LOM)被认为是克服传统吸附质析出机制(AEM)性能局限性的关键。然而在高电流密度的反应条件下,晶格氧的动态演变对催化剂局域活性结构的稳定性有着重大挑战。对此,华东理工大学杨化桂教授团队通过氧等离子轰击的方式,成功在钴铁普鲁士蓝类似物(CoFe-PBA)中构建了Co-O-Fe催化活性基序,在Co和Fe原子之间形成独特的双交换相互作用,促进高价Co作为OER活性中心的形成,同时保持Fe处于低价状态防止其溶解。在激活了晶格氧反应活性的同时,还为催化剂提供了强大的稳定性。所得到的催化剂(PBA-30)只需要276 mV的超过电位就能达到1000 mA cm -2 的高 ………………………………

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