孙正明/周敏/何炜AFM：Fe─N─C用于增强双功能氧催化

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第一作者：Jingyuan Qiao 通讯作者：孙正明、何炜、 周敏 通讯单位：东南大学、中国科学技术大学 研究背景与内容 铁基单原子催化剂(Fe─N─C)表现出优异的氧还原活性，但由于其析氧活性较差而难以实现双功能。尽管发现铁自旋态与增强的双功能活性密切相关，但控制铁自旋态仍然是一个挑战。 在这里，通过氯和吡啶氮在Fe─N4轴向的竞争配位，直接实现了Fe自旋态的可控调节。通过轴向配体从弱场配体氯到强场配体吡啶氮的调制，Fe的自旋态从高自旋调节到中自旋，从而使N─FeN4的双功能活性增强，电位差小(��E=0.68 V)。 本文要点 要点1.  本文以典型的弱场配体氯和强场配体吡啶氮为模型，通过轴向配体调控铁自旋态，实现了对铁自旋态的可控调控，从而实现了高效的双功能氧催化。N─FeN4比Cl─FeN4更好的双功能性能源于Fe自旋态从高自旋(HS)转变 ………………………………