Nature Communications：通过调控配位水分子优化电催化水氧化反应

文章预览

点击文末阅读原文可直达文献 水氧化反应（OER）是电解水制氢过程的关键步骤，直接影响电解效率。然而，由于氧演化涉及的多步质子耦合电子转移（PCET）过程较慢，限制了催化活性。目前，基于Ru和Ir的催化剂因其优异的性能被广泛应用，但由于稀缺性和高成本，这些材料不利于大规模应用。探索低成本、稳定且高效的第一排过渡金属催化剂成为OER研究的重点。 成果简介 本研究提出了一种通过调控配位水分子的策略，合成了一系列稳定且具有三维超分子/配位结构的配位络合物催化剂（Ni-tPBA0~3）。研究发现，配位水分子作为潜在的开放配位位点（OCS），能够直接参与氧中间体生成，并通过与金属中心重新配位，防止晶格氧溶解。原位实验与理论计算表明，含邻近配位水的镍中心更容易遵循分子内氧耦合机制（IOM），从而降低反应能垒并优化反应 ………………………………