黑龙江大学付宏刚团队Angew: 多级不对称氮化碳用于温和条件下光催化甲醇-水重整

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第一作者：吴宝刚 通讯作者：付宏刚教授，Markus Antonietti教授 通讯单位：黑龙江大学 论文DOI：10.1002/anie.202418677 全文速览 甲醇作为氢（H 2 ）和碳循环的可再生中间体，可与水（H 2 O）以1:1的比例混合，通过光催化重整甲醇-H 2 O（PRMW）生产绿H 2 。目前，低能耗和温和条件下的PRMW仍然是一个严峻的挑战。本文采用超分子前体策略合成了氨基酸衍生的氮化碳（MCN），并在35℃下获得优异的PRMW性能(H 2 , 35.6 mmol h -1 g -1 ；CO 2 , 11.5 mmol h -1 g -1 )。原位表征结果证实羧基（-COOH）促进了甲醇在MetCN x 表面的暗脱氢，同时生成甲氧基（*OCH 3 ）和亚甲基（*CH 2 OH）；光驱动H 2 O氧化生成的羟基（*OH）促进了中间产物甲醛的C-H活化，从而导致整个反应生成CO 2 和H 2 。扩大的光吸收范围、增强的电荷分离和输运以及高效的表面反应提高了整体的光催化效率。 背景介绍 ………………………………