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天津工业大学仲崇立团队Angew: 采用Irving-Williams序列指导构建单原子位点(SASs)催化剂

邃瞳科学云  · 公众号  ·  · 2024-06-08 09:57
    

主要观点总结

本文报道了一种基于Irving-Williams序列设计的单原子位点催化剂,该催化剂由共价邻菲罗啉框架(CPFs)材料锚定d 5 到d 10 的SASs(Mn² ⁻ 、Fe³ ⁻ 、Co² ⁻ 、Ni² ⁻ 、Cu² ⁻ 和Zn² ⁻ )构成。该催化剂具有高稳定性和快速电荷转移效率,并在光催化CO2 还原和CH3CHO氧化中表现出优异性能。文章介绍了研究背景、亮点、图文解析、实验验证以及作者介绍。

关键观点总结

关键观点1: 研究背景

本文利用Irving-Williams序列作为指导方针,设计了一种新型单原子位点催化剂。该催化剂旨在提高光催化性能,特别是针对CO2还原和CH3CHO氧化反应。

关键观点2: 研究亮点

1. 利用Irving-Williams序列为单原子位点提供了合理的设计规则和精确的合成方案;2. 实验表征和理论计算验证了Irving-Williams序列在预测单原子位点催化剂的稳定性和电荷转移效率方面的准确性;3. 光催化性能测试表明,与其他metal-SASs/CPFs催化剂相比,Cu-SASs/CPFs在CO2还原和CH3CHO氧化方面表现出更优异的活性。

关键观点3: 图文解析

文章通过图表详细解析了催化剂的合成过程、结构表征、稳定性测试、电荷转移效率以及光催化性能实验。

关键观点4: 实验验证

文章通过一系列实验验证了Irving-Williams序列在单原子位点设计中的应用,包括合成、表征、稳定性和电荷转移效率测试以及光催化性能测试。结果证明了该催化剂的高性能和可靠性。

关键观点5: 作者介绍

介绍了文章的主要作者李健、黄宏亮和仲崇立等人的研究背景和成就,以及他们各自在相关领域的研究贡献。


文章预览

第一作者:李健 通讯作者:黄宏亮、仲崇立 通讯单位:天津工业大学省部共建分离膜与膜过程国家重点实验室,化学工程与技术学院 论文DOI:10.1002/anie.202407975 全文速览 自然界中存在的SASs催化剂,如蛋白质中的Fe-SASs、叶绿素中的Mg-SASs和氮酶中的Mo-SASs,具有良好的配位环境、最大的原子利用效率、超高的活性和选择性。受自然界中酶催化的特点,该课题前期开发了“自适应”催化剂,实现了活性位点随反应进程变化的催化过程( Nat. Catal., 2021, 4, 719)。本工作在此研究基础上,合成了一种共价邻菲罗啉框架(CPFs)材料,用于锚定d 5 到d 10 的SASs(Mn² ⁺ 、Fe³ ⁺ 、Co² ⁺ 、Ni² ⁺ 、Cu² ⁺ 和Zn² ⁺ ),如图1所示。通过Irving-Williams系列,研究团队准确预测了3d过渡金属原子与菲咯啉单元之间的键合作用,从而设计出具有高稳定性和快速电荷转移效 ………………………………

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