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天津工业大学仲崇立团队Angew: 采用Irving-Williams序列指导构建单原子位点(SASs)催化剂

邃瞳科学云  · 公众号  ·  · 2024-06-08 09:57
    

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第一作者:李健 通讯作者:黄宏亮、仲崇立 通讯单位:天津工业大学省部共建分离膜与膜过程国家重点实验室,化学工程与技术学院 论文DOI:10.1002/anie.202407975 全文速览 自然界中存在的SASs催化剂,如蛋白质中的Fe-SASs、叶绿素中的Mg-SASs和氮酶中的Mo-SASs,具有良好的配位环境、最大的原子利用效率、超高的活性和选择性。受自然界中酶催化的特点,该课题前期开发了“自适应”催化剂,实现了活性位点随反应进程变化的催化过程( Nat. Catal., 2021, 4, 719)。本工作在此研究基础上,合成了一种共价邻菲罗啉框架(CPFs)材料,用于锚定d 5 到d 10 的SASs(Mn² ⁺ 、Fe³ ⁺ 、Co² ⁺ 、Ni² ⁺ 、Cu² ⁺ 和Zn² ⁺ ),如图1所示。通过Irving-Williams系列,研究团队准确预测了3d过渡金属原子与菲咯啉单元之间的键合作用,从而设计出具有高稳定性和快速电荷转移效 ………………………………

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