上海交通大学张礼知课题组PNAS:反向I₁Cu₄单原子位点高效中性电还原硝酸盐制氨

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▲共同第一作者：周兵，童雅文 共同通讯作者：顾向奎，么艳彩，张礼知 通讯单位：华中师范大学，上海交通大学，武汉大学 论文DOI：10.1073/pnas.2405236121 （点击文末「阅读原文」，直达链接）     全文速览 电化学还原硝酸盐合成氨（NITRR）为硝酸盐废水的绿色处理和资源化利用开辟了新的途径。目前，大多数NITRR催化剂通过活性氢（H*）介导的反应机理将NO 3 − 还原为NH 3 。然而，H*在中性条件下极易偶联生成H 2 ，导致NH 3 产率和法拉第效率低下。本研究通过 在泡沫铜表面锚定碘单原子，构建了一种独特的 I 1 Cu 4 反向单原子位点 。该位点可以 通过质子耦合电子转移（ PCET）机理驱动NITRR ， 并在中性条件下实现了4.36 mg h −1 cm −2 的氨产率和98.5%的法拉第效率， 远超传统 Cu位点和大多数H*介导的NITRR催化剂 。理论计算表明， I单原子调控配位Cu原子 ………………………………