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北大马丁/刘志博最新Angew:TiO2锚定铜,揭示CH3COOH生成之谜

催化进展  · 公众号  ·  · 2024-07-31 09:00
    

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第一作者:Bo-Shuai Mu、Yugang Zhang、Mi Peng 通讯作者:刘志博、马丁 通讯单位:北京大学 研究背景 1.背景与意义: 甲烷(CH4)和二氧化碳(CO2)是重要的温室气体和碳基资源,同时转化它们为高附加值化学品有助于温室气体的综合处理和利用。 2.挑战与现状: 由于CH4和CO2的热力学稳定性和动力学惰性,其转化面临巨大挑战。干重整和直接耦合生成乙酸(CH3COOH)分别需要高温和有效碰撞,限 制了光催化和电催化应用。 3.新的催化策略: 基于辐射诱导裂解化学,提出使用电离辐射在室温下实现CH4和CO2耦合生成CH3COOH,通过水辐解产生的高能电子和自由基,结合高原子序数和高密度的催化剂提升反应效率和选择性。 研究内容 1.辐解活化: 研究表明,水辐解产生的羟基自由基(·OH)和水合电子(eaq-)能有效激活CH4和CO2,生成甲基自由基(·CH3)和二氧化碳自由基(·CO2-), ………………………………

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