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大连化物所丁云杰-宋宪根/南京大学马晶Angew: 边缘硫空位处不同电荷密度的Mo-Ni双位点催化醇类绿色羰基化

邃瞳科学云  · 公众号  · 科技媒体  · 2024-10-02 06:09

主要观点总结

本文报道了通过一步溶剂热法成功制备具有丰富边缘硫空位的Ni@MoS2催化剂,该催化剂在甲醇无卤素多相羰基化反应中表现出优异的催化性能。研究结果表明,Mo位点能够强吸附活化甲醇,Ni位点弱吸附活化CO和甲醇,二者协同催化,加速羰基迁移插入和甲氧基亲核进攻步骤,实现甲醇无卤素羰基化。该研究工作为绿色温和的多相羰基化反应提供了广阔的应用前景。

关键观点总结

关键观点1: 研究背景

介绍了甲醇羰基化作为乙酸生产的重要工业过程,以及传统方法的弊端,强调了开发环境友好、经济可行的无卤素非贵金属催化的醇类多相羰基化反应体系的必要性。

关键观点2: 研究内容

通过一步溶剂热法成功制备了边缘硫空位处电荷密度差异的“Mo-Ni”双位点催化剂Ni@MoS2,并应用于甲醇无卤素多相羰基化反应。

关键观点3: 实验结果

Ni@MoS2催化剂在甲醇无卤素多相羰基化反应中表现出优异的催化性能,具有高的时空收率和稳定性。通过DFT计算和机理表征,揭示了Mo和Ni位点的协同催化作用。

关键观点4: 研究团队介绍

介绍了课题组合照、团队成员以及南京大学马晶教授课题组的相关情况。

关键观点5: 声明

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文章预览

第一作者:袁乔,顾雅婷 通讯作者:宋宪根,马晶,丁云杰 通讯单位:中国科学院大连化学物理研究所,南京大学 论文DOI:10.1002/anie.202411632 全文速览 本文通过一步溶剂热法合成具有丰富边缘硫空位的Ni@MoS 2 催化剂,边缘位处不同电荷密度的“Mo-Ni”双位点能够催化醇类无卤素多相羰基化,其中甲醇无卤素多相羰基化的时空收率(STY)达到363 g acetyl · kg cat. -1 · h -1 ,且具有优异的稳定性(超过100 h)。表征和DFT计算结果表明,电荷密度差异较大的“Mo-Ni”双位点分别能强弱吸附活化CH 3 OH和CO,并生成甲基、羰基和甲氧基物种,加速羰基迁移插入和甲氧基亲核进攻步骤,实现甲醇无卤素多相羰基化。Ni@MoS 2 催化剂也能够高效催化乙醇、正丙醇和正丁醇等多碳醇的无卤素多相羰基化,表明了该催化体系的普适性。 背景介绍 甲醇羰基化作为乙酸生产最 ………………………………

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