天大董敏组JACS：揭示土壤细菌产含砷抗生素的酶机制

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    全文速览 胂丝菌素（arsinothricin，AST）是由土壤细菌产生的一种具有广谱抗菌活性的含砷抗生素。胂丝菌素生物合成的关键步骤C-As键构筑被预测是由ArsL蛋白催化。ArsL具有保守的CxxxCxxC结构域，被归类为SAM自由基酶，然而ArsL的反应活性和机制未知。近日，天津大学董敏课题组在美国化学会志JACS在线发表了题为“Arsinothricin Biosynthesis Involving a Radical SAM Enzyme for Noncanonical SAM Cleavage and C-As Bond Formation”的研究论文。本研究发现ArsL催化非经典的SAM切割反应，通过产生ACP自由基，与底物亚砷酸反应产生AST-OH，进而在甲基转移酶ArsM作用下最终产生胂丝菌素。还发现ArsL C端结构域RCCLKC对底物识别有重要作用。ArsL蛋白是迄今发现的首个具有经典的SAM自由基酶CxxxCxxC结构域，但不产生5´-脱氧腺苷自由基，而通过切割SAM产生ACP自由基的SAM自由基酶。该发现预示SAM ………………………………