【催化】南开大学谢微教授团队Angew：表界面氧物种亲和性增强光催化C(sp³)-H键氧化

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金属、半导体纳米晶在诸如C-C键解离与偶联、S-S键偶联、C O 2 还原、C-X键重构等化学反应中展现出越来越大的催化潜力。然而，有氧环境下，以钙钛矿量子点为代表的纳米晶催化体系的稳定运行被下列因素所限制：1) 光/电激发产生的电子在催化剂表面与吸附氧分子反应，生成活性氧物种 (ROS)。这些氧物种会持续侵蚀材料表面晶格，破坏Pb-X(Cl/Br/I ) 6 八面体。2) 吸附氧分子的反键轨道会向材料能带结构中引入中间态 (MSs)。这些中间态在激子弛豫过程中充当活跃的重组中心，从而导致非辐射电荷与能量损失。在上述过程中，ROS中的超氧阴离子物种 (· O 2 - ) 在破坏体系稳定性的同时还抑制量子点的辐射重组，往往被极力避免产生。另一方面，在一些重要化学品氧化反应中，超氧阴离子又扮演着关键反应活性中间体的角色，控制着还原半反应的进行。因此 ………………………………