太原理工大学黄伟课题组ACS Catal: Zn-Ce/ZSM-5低温热催化CH₄-CO₂两步梯阶偶联合成乙醇

文章预览

第一作者：刘勇军 通讯作者：黄 伟 教授 通讯单位：太原理工大学 论文DOI：10.1021/acscatal.4c00863 全文速览 低温热催化CH 4 -CO 2 共转化为C 2 含氧化物近年来引起了广泛关注，但该过程热力学不利。本文首次报道了150 ℃下，采用两步梯阶工艺，Zn-Ce/ZSM-5催化剂上CH 4 和CO 2 可直接偶联生成乙醇，且乙醇是唯一的液体产物。这一新颖的结果归因于梯阶转化工艺和Zn-O-Ce活性界面，确保了CH 4 在ZnOH + 位点上的优先吸附和脱氢，而CO 2 在Ce位点的氧空位上被吸附。乙醇的生成速率与沸石中强酸和中强碱的数量密切相关。原位红外实验表明，C−C可通过CH 3 *和CO 2 *的偶联形成CH 3 COO*以及CO*插入CH 2 *形成CH 2 CO*中间体来实现，并最终加氢得到乙醇。本研究为温和条件下CH 4 -CO 2 直接合成乙醇开辟了一条极具吸引力的方法。 背景介绍 大气中CO 2 浓度的增加引发了诸如气 ………………………………